近日，北京航空航天大学能源与动力工程学院李想副教授团队与合作者在固定源烟气污染物控制领域取得重要进展。选择性催化还原是最广泛应用的烟气脱硝技术，然而传统钒基催化剂反应温度高难以适用于钢铁、水泥等工业窑炉的脱硝应用。如何通过活性位点精准调控强化钒基催化剂脱硝性能一直是该领域的挑战。团队基于H2低温等离子体表面处理，实现了低钒含量下高活性亚纳米钒氧团簇的快速合成，将脱硝效率提升十倍以上，并发现了吸附桥式硝酸盐参与氨活化的新反应路径，为固定源烟气脱硝提供了新思路。2024年4月27日，相关研究成果以“Plasma-assisted manipulation of vanadia nanoclusters for efficient selective catalytic reduction of NOx”为题在线发表于《自然·通讯》（Nature Communications）杂志。
选择性催化还原（SCR）是最有效的NOx控制技术，商用的V2O5-WO3/TiO2催化剂在燃煤电厂脱硝领域应用已有40余年。然而，由于其操作温度较高，难以适用于水泥、钢铁等工业窑炉中低温烟气净化应用场景。近年来的研究表明：亚纳米钒氧团簇相比传统单分散的钒氧位点具有更优异低温活性，但其精准构筑一直是领域挑战。
图1 H2-等离子体调控催化剂活性与商用催化剂对比
李想团队利用简单的H2低温等离子体处理商用V2O5–WO3/TiO2脱硝催化剂，实现了单分散钒氧位点向亚纳米钒氧团簇的秒级转化，在高空速条件下（375,000 cm3/(g·h)）, NO转化频率提升了9.5倍，并且该方法可拓展至V2O5 /TiO2、V2O5–MoO3/TiO2等多个各类钒系脱硝催化体系（见图1）。
基于同位素-调制激发红外/拉曼光谱和DFT理论计算等手段，研究还揭示了钒氧团簇可通过吸附态的桥式硝酸盐强化NH3活化，并显著降低N-H键断裂反应控速步能垒（0.18eV），从而展现了优异的低温SCR活性（见图2）。研究成果为“双碳”背景下的氮氧化物减排理论与技术开发提供新思路。
图2 催化剂上的MES-DRIFTS、拉曼曼光谱
北航李想副教授团队瞄准科研前沿方向，长期致力于燃煤烟气多污染物控制与新能源技术开发的理论与应用，并取得一系列进展。相关成果发表于《自然–通讯》（Nature Communications）、《德国应化》（Angewandte Chemie International Edition）、《环境科学与技术》（Environmental Science & Technology）等国际知名期刊。
北航博士生阴勇、中国农业大学罗炳程教授是本论文的共同第一作者，北航李想副教授、华东理工大学朱明辉教授、美国Lehigh大学Israel E. Wachs教授为论文共同通讯作者。该工作获得国家重点研发计划、国家自然科学基金、美国能源部能源前沿研究中心等支持。
论文原文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-024-47878-1
